A ver.
El DFT es una teoría bastante interesante y que puede llegar a facilitar mucho la obtención de densidades monoelectronicas y energías. Pero el problema es un utilización. Básicamente solo se usa en las ecuaciones de Kohn-Sham y, bajo mi punto de vista, se han convertido en un insulto para la teoría original.
El DFT, por definición, es técnicamente inferior a la resolución de la Ecuación de Schodinger de toda la vida ya que trabaja sobre la densidad de primer order electrónica y por ello pierdes información que esta contenida en la función de onda. Pero el DFT da la energía y la densidad electrónica, datos más que suficientes para sistemas químicos por ejemplo.
Diferencias? todas. DFT teoriza que existe un funcional tal que puede dar la energía exacta de un sistema solo con su función densidad. La teoría esta basada en los dos teoremas de Hohenberg y Kohn. Pero la forma del funcional actualmente no se conoce y tiene pinta que puede no existir. Lo que se hace actualmente es mirar de parametrizar funcionales para que den "bien" dentro de las ecuaciones de Kohn-Sham, alejándose bastante de la teoría inicial. El problema es que al parametrizar una cosa, se usan diferentes ejemplos. Cualquier ejemplo que pueda caer lejos de la muestra con la que se ha hecho el funcional, puede dar error (o no), pero nunca sabras porque. La principal ventaja de estos métodos es que son computacionalmente muy baratos y en muchos casos pueden dar valores mejores que los métodos cuanticos tradicionales muchos más caros.
La resolución de la ecuación de Schrodinger esta fomentada en la física cuántica. Se le suele llamar ab-initio, ya que no t basas en información anterior para resolver nada. Lo que tu dices "teoría orbital molecular" es una forma de resolver la ecuación electrónica Schrodinger en sistemas moleculares (Born-Oppenhaimer approximation). Normalmente se usan algún método aproximado para resolver la ecuación encima de la aproximación de que los orbitales moleculares son combinaciones lineales de orbitales atómicos. Todos los métodos que se usan mantienen su lógica y se conocen perfectamente los errores que tienen, así que puedes fácilmente saber si tu caso esta fallando o no. Pero normalmente si quieres resultados razonables, necesitas bastante tiempo de maquina.
Hay muchos libros de cuántica que te pueden sacar de más dudas. Para mi el mejor para entender los methodos es el Szabo [Modern Quantum Chemistry], aunque este libro obvia el DFT porque no lo considera un metodo decente
. Seguro que tienes bibliográfica recomendada en la asignatura.
